記者7日從中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所了解到，該所吳凱豐研究員團隊在量子點光化學(xué)研究中取得重要進展，率先實現(xiàn)了低毒性量子點敏化的近紅外至可見上高效轉(zhuǎn)換，并將該體系與有機光催化融合，實現(xiàn)了高效快速的太陽光合成，有望對光合成技術(shù)產(chǎn)生深遠影響。相關(guān)成果2月7日在《自然·光子學(xué)》上發(fā)表。
利用低毒性量子點開展近紅外光子上轉(zhuǎn)換和有機催化合成。
基于太陽光開展能源轉(zhuǎn)化和工業(yè)生產(chǎn)，是解決全球能源危機、助力我國實現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的重要路徑之一。太陽光中蘊含著大量的紅外光子，這些光子不為人眼所見，且能量較低，通常難以有效轉(zhuǎn)化和利用。膠體量子點是一類溶液法生產(chǎn)的理想捕光材料，它們的吸光范圍很容易被拓展至紅外波段。同時，吸光后的激發(fā)態(tài)量子點能夠參與豐富的光化學(xué)轉(zhuǎn)化過程，生產(chǎn)太陽燃料或者精細化學(xué)品，是國際上的重要科學(xué)前沿。
紅外光到可見光的上轉(zhuǎn)換，在能源、醫(yī)學(xué)、國防等諸多領(lǐng)域具有重要意義。比如對太陽能電池而言，上轉(zhuǎn)換能使器件可以有效利用陽光中大量的低能量紅外光子，顛覆性地提升太陽能轉(zhuǎn)換效率。在前期研究中，該團隊深入系統(tǒng)地研究了量子點敏化有機分子三線態(tài)的動力學(xué)機制，探索了這些新機制在光子上轉(zhuǎn)換、有機光合成等領(lǐng)域的初步應(yīng)用。此次研究中，團隊聚焦于銅銦硒基近紅外量子點，該類量子點相對綠色環(huán)保，可用于替代劇毒性的鉛基近紅外量子點。
團隊制備了硫化鋅包覆的鋅摻雜銅銦硒核殼量子點，有效解決了該類量子點缺陷多和穩(wěn)定性差的難題。研究人員在量子點表面修飾羧基化的并四苯分子作為三線態(tài)受體，并采用紅熒烯分子作為湮滅劑，構(gòu)建了溶液相上轉(zhuǎn)換體系。該體系成功實現(xiàn)了近紅外至黃光的上轉(zhuǎn)換，量子效率高達16.7%。
在此基礎(chǔ)上，該團隊將該上轉(zhuǎn)換體系與有機光催化融合，將上轉(zhuǎn)換產(chǎn)生的紅熒烯單線態(tài)直接用于“原位”有機氧化、還原、光聚合等反應(yīng)，巧妙避免了上轉(zhuǎn)換光子傳播至溶液表面所經(jīng)歷的量子點重吸收損失。得益于近紅外光子的有效利用和量子點的寬譜吸收特性，該上轉(zhuǎn)換-有機催化融合體系可在太陽光下高效快速運行。實驗表明，在室內(nèi)窗臺上，幾秒內(nèi)即可實現(xiàn)丙烯酸酯的光誘導(dǎo)聚合。
